在能源催化領(lǐng)域中,精確探測(cè)催化劑在服役狀態(tài)下原子尺度結(jié)構(gòu)的動(dòng)態(tài)變化過程對(duì)于催化劑的理性設(shè)計(jì)具有重要意義。近幾十年,科學(xué)家對(duì)納米尺度材料的深入理解和可控構(gòu)筑極大地促進(jìn)了催化科學(xué)的基礎(chǔ)和應(yīng)用研究的發(fā)展。其中,單原子催化劑由于其高的原子利用效率、優(yōu)異的反應(yīng)活性和選擇性,成為了近年來能源催化領(lǐng)域的明星材料。單原子催化劑的活性和選擇性高度取決于其金屬原子的局域原子和電子結(jié)構(gòu),及其與載體間的相互作用。然而,單原子催化劑在實(shí)際反應(yīng)狀態(tài)下,受到溫度、電場(chǎng)、光照等外界環(huán)境激發(fā),會(huì)發(fā)生結(jié)構(gòu)演變的響應(yīng),因此,原位實(shí)時(shí)在線表征這種特殊的結(jié)構(gòu)響應(yīng)行為對(duì)于理解單原子催化的本質(zhì)并發(fā)現(xiàn)新的催化現(xiàn)象具有重要的啟發(fā)意義。同步輻射X射線吸收譜是描繪催化中心局域空間和電子結(jié)構(gòu)最強(qiáng)有力的工具之一,能在實(shí)際催化環(huán)境中實(shí)現(xiàn)固、液、氣態(tài)樣品的原位探測(cè)。因此,高亮度和高靈敏的先進(jìn)同步輻射光源為研究這一亟待突破的問題提供了契機(jī)。
近日,中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)教授姚濤課題組發(fā)展原位同步輻射吸收譜學(xué)技術(shù),發(fā)現(xiàn)鉑(Pt)單原子催化劑在電催化還原反應(yīng)中的近自由演變的動(dòng)力學(xué)行為(下圖),這種動(dòng)力學(xué)演變極大促進(jìn)了Pt單原子催化劑在廣泛pH電解液中的析氫性能。相關(guān)研究成果以Uncovering near-free platinum single-atom dynamics duringelectrochemical hydrogen evolution reaction 為題,發(fā)表在《自然-通訊》上(Nature Communications 11, 1029 (2020))。論文的第一作者是中國(guó)科大碩士生方師。
來源:《科學(xué)網(wǎng)》