人們?cè)谡{(diào)節(jié)金屬-基底相互作用方式,從而對(duì)催化劑界面的電子結(jié)構(gòu)、立體結(jié)構(gòu)進(jìn)行調(diào)控進(jìn)行廣泛的研究。
有鑒于此,上海交通大學(xué)劉晰、北京大學(xué)馬丁、王蒙、中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)劉進(jìn)勛等報(bào)道通過(guò)調(diào)節(jié)金屬-基底相互作用,構(gòu)建了一系列TiO2-x/Ni催化劑,通過(guò)SMSI作用在Ni納米粒子表面修飾畸變TiO2-x層。
本文要點(diǎn)
要點(diǎn)1. 得到的TiO2-x/Ni催化劑在220 ℃環(huán)境壓力進(jìn)行FT合成,CO轉(zhuǎn)化率達(dá)到~19.8 %。而且~64.6 %的產(chǎn)物是C2+烴類,比Ni基催化劑在相同催化反應(yīng)中生成甲烷主要產(chǎn)物的現(xiàn)象不同。
要點(diǎn)2. 通過(guò)對(duì)超薄NiTi-LDH材料進(jìn)行還原氣氛煅燒處理,生成Ni表面覆蓋TiO2-x的催化劑,通過(guò)原位XPS、原位EXAFS、原位DRIFTS驗(yàn)證催化劑具有豐富的Niδ-/TiO2-x界面。這種催化位點(diǎn)與碳原子之間的結(jié)合力非常強(qiáng),并且抑制生成甲烷,促進(jìn)C-C增長(zhǎng),因此在FT合成過(guò)程中在Ni表面生成C2+。
作者發(fā)現(xiàn)LDH轉(zhuǎn)化方法是構(gòu)建SMSI催化劑的一種非常好的方法,能夠可控的形成大量界面催化活性位點(diǎn),這種方法為設(shè)計(jì)高活性異相催化劑提供幫助。
Xu, M., Qin, X., Xu, Y.et al. Boosting CO hydrogenation towards C2+ hydrocarbons over interfacial TiO2?x/Ni catalysts. Nat Commun 13, 6720 (2022) DOI: 10.1038/s41467-022-34463-7 https://www.nature.com/articles/s41467-022-34463-7